Die Besetzung von "Hart aber herzlich" variierte über die Jahre, da es sich um eine erfolgreiche, langjährige Fernsehserie handelte. Die Hauptrollen der beiden Detektive, Jonathan Hart und Jennifer Hart, wurden von Robert Wagner und Stefanie Powers gespielt. Andere wiederkehrende Charaktere wurden von Schauspielern wie Lionel Stander als Max, Harts Butler, und Lee Wilkof als Stanley, Harts Chauffeur, dargestellt. Insgesamt gab es in der Serie viele Gaststars und wiederkehrende Nebenfiguren, die von verschiedenen Schauspielern gespielt wurden.
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